2023年，注定是不平凡的一年！從本期開始，我們將對理論與計算領(lǐng)域的大牛，對之前的成果工作進行簡單匯總，希望能夠為科研工作者們提供一些思路及想法。

本期為2023版新版名人堂介紹，本期為第2期。

名人介紹

江俊，博士，1978年出生于中國湖南省，現(xiàn)為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。

2000年獲武漢大學(xué)物理系人才基地班理論物理學(xué)士學(xué)位，2007年獲瑞典皇家工學(xué)院理論化學(xué)博士學(xué)位（導(dǎo)師羅毅教授），2008年獲中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所微電子與固體電子學(xué)博士學(xué)位（導(dǎo)師陸衛(wèi)教授）。此后在瑞典皇家工學(xué)院（合作導(dǎo)師羅毅教授）與美國加州大學(xué)爾灣分校（合作導(dǎo)師Shaul Mukamel院士）從事博士后研究并于2010-2011年任助理研究員。擔(dān)任兩屆中科大少年班學(xué)院班主任，指導(dǎo)學(xué)生獲多項國際大獎。2011年入選中組部青年高層次人才并加入中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，2013年獲批國家科技部青年973項目負責(zé)人并于2018年獲結(jié)題優(yōu)秀，2020年獲自然科學(xué)基金委杰出青年基金資助。

江俊博士主要從事理論化學(xué)研究，發(fā)展融合人工智能與大數(shù)據(jù)技術(shù)的量子化學(xué)方法，聚焦于復(fù)雜體系內(nèi)電子運動模擬，研究在多個物理與化學(xué)應(yīng)用領(lǐng)域（能源催化、功能材料、光化學(xué)、譜學(xué)）中的實際問題。

在國際知名SCI期刊如Nat. Energy, Nat. commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Phys. Rev. Lett., Adv. Mater. and Nano Lett等發(fā)表論文150余篇。

鑒于推文字數(shù)所限，同時江教授2022年的發(fā)表文章眾多，不可能一一列舉，因此，我們只對其中的五篇進行了闡述。其他文章，感興趣的同學(xué)可自行查閱江俊老師的主頁　http://staff.ustc.edu.cn/~jiangj1/#link-biograph

研究成果

1. PNAS：基于二維光譜描述子的蛋白質(zhì)二級結(jié)構(gòu)機器學(xué)習(xí)識別

蛋白質(zhì)二級結(jié)構(gòu)鑒別是理解蛋白質(zhì)生物學(xué)功能的關(guān)鍵。通常不可能通過反演光譜數(shù)據(jù)來得到結(jié)構(gòu)。在此，為了解決這一挑戰(zhàn)，江俊教授團隊提出了一種使用二維UV (2DUV)光譜作為模式識別描述符的機器學(xué)習(xí)協(xié)議，旨在從光譜特征自動確定蛋白質(zhì)二級結(jié)構(gòu)。從模擬模型數(shù)據(jù)集中隨機選擇同源(97%)和非同源(91%)蛋白質(zhì)片段，獲得準確的二級結(jié)構(gòu)識別。2DUV描述子相對于一維線性吸收和圓二色譜的優(yōu)勢在于反映蛋白質(zhì)局部區(qū)域之間相互作用的交叉峰信息。由于其超快(~ 200 fs)的特性，2DUV測量在未來可以用于探測蛋白質(zhì)動力學(xué)過程中的構(gòu)象變化。

參考文獻：

Ren, Hao, et al. "Machine learning recognition of protein secondary structures based on two-dimensional spectroscopic descriptors."?Proceedings of the National Academy of Sciences?119.18 (2022): e2202713119.

原文鏈接：

https://www.pnas.org/doi/full/10.1073/pnas.2202713119

2.JACS：用可解釋機器學(xué)習(xí)從振動光譜定量確定表面吸附性質(zhì)

從物質(zhì)的宏觀可測量量中，了解其微觀性質(zhì)是物理科學(xué)中一個宏大而具有挑戰(zhàn)性的目標。傳統(tǒng)的智慧是，首先識別材料結(jié)構(gòu)利用表征工具，如光譜學(xué)，然后推斷感興趣的性質(zhì)，通常在理論和模擬的協(xié)助下。這種間接方法，由于從光譜信號中提取結(jié)構(gòu)的誤差累積和缺乏定量的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系，而存在局限性。一種從光譜信號直接到微觀性能的新途徑是非?？扇〉?，因為它將通過光譜測量為材料評估和設(shè)計提供有價值的指導(dǎo)。在此，江俊教授團隊及其合作者利用機器學(xué)習(xí)的振動光譜來建立定量光譜-性質(zhì)關(guān)系。從吸附物的紅外和拉曼光譜信號，直接定量確定了吸附物-吸附質(zhì)體系的關(guān)鍵相互作用性質(zhì)，包括吸附能和電荷轉(zhuǎn)移。機器學(xué)習(xí)的光譜-性質(zhì)關(guān)系，以數(shù)學(xué)公式的形式呈現(xiàn)，這些數(shù)學(xué)公式在物理上是可解釋的，因此可以轉(zhuǎn)移到一系列金屬/合金表面。利用機器學(xué)習(xí)光譜定量測定難以測量的微觀性質(zhì)的能力，將大大拓寬傳統(tǒng)光譜技術(shù)在操作條件下材料設(shè)計和高通量篩選的適用性。

參考文獻：

Wang, Xijun, et al. "Quantitatively Determining Surface–Adsorbate Properties from Vibrational Spectroscopy with Interpretable Machine Learning."Journal of the American Chemical Society?144.35 (2022): 16069-16076.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06288

3.JPCL：電荷態(tài)對富勒烯基分子電催化劑催化活性的影響:理論研究

催化劑的荷電狀態(tài)，對其催化活性有重要影響。在此，江俊教授團隊以摻雜過渡金屬的富勒烯C60分子電催化劑(TM-C60，其中TM = Fe, Co，或Ni)為例，通過第一性原理計算，研究了電荷態(tài)對陰極氮還原反應(yīng)(NRR)和陽極析氧反應(yīng)(OER)的影響。計算結(jié)果表明，具有解離機制的NRR的最大自由能勢壘與帶負電荷的電子數(shù)(0-3)幾乎是線性函數(shù)。然而，具有結(jié)合機制的NRR活性對電荷態(tài)效應(yīng)不敏感。0-3 e+荷電態(tài)TM-C60的OER活性呈現(xiàn)火山狀趨勢，這表明對特定荷電態(tài)進行有效催化活性的調(diào)整是非常重要的。本研究為研究電荷態(tài)對催化活性的影響提供了新的視角，有助于人們進一步了解催化機理，量身定制一種新型高效催化劑。

參考文獻：

Xiao, Hengyu, et al. "Effect of the Charge State on the Catalytic Activity of a Fullerene-Based Molecular Electrocatalyst: A Theoretical Study."The Journal of Physical Chemistry Letters?13.32 (2022): 7392-7397.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.2c01783

4.ACS Catalysis：雙金屬位催化劑的合理設(shè)計：催化描述符探索

雙金屬位點催化劑(DMSCs)，已成為多相催化領(lǐng)域的前沿，但其雙位點協(xié)同效應(yīng)與催化性能之間的內(nèi)在關(guān)系，尚不清楚。在此，江俊教授團隊提出了一系列N-配位DMSCs上O2活化和CO氧化的綜合第一性原理研究。研究者發(fā)現(xiàn)，N3配位相鄰雙金屬模型具有更強的協(xié)同和動態(tài)效應(yīng)，其催化活性遠高于其他研究?；谶@個模型，對各種金屬組合(M = Fe, Co, Ni, Cu和Pt)的詳細比較表明，含鐵的組合通常比其他組合更活躍。特別是Fe-Ni組合，由于其對CO+O2的優(yōu)先共吸附和最高的活性，被認為是最有希望的CO氧化候選者。為了探索不同組合的催化性能的通用描述符，系統(tǒng)地研究了各種關(guān)系(共50種)。研究發(fā)現(xiàn)，所設(shè)計的電荷轉(zhuǎn)移、金屬平均電荷、金屬平均d軌道中心、反應(yīng)物拉伸振動頻率等電子/譜描述符，可以反映O2作為單一反應(yīng)物的結(jié)合能力/穩(wěn)定性。然而，對于多反應(yīng)物(CO+O2)，鍵種(O2)描述子的結(jié)合穩(wěn)定性/反應(yīng)性表現(xiàn)更好。通過將這些描述符應(yīng)用于NO氧化，證實了它們在多分子催化中的可轉(zhuǎn)移性。這些新的描述符突出了結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的重要性

參考文獻：

Jia, Chuanyi, et al. "Toward rational design of dual-metal-site catalysts: catalytic descriptor exploration."?ACS catalysis?12.6 (2022): 3420-3429.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c06015

5.?ACS Applied Materials & Interfaces：雜化BCN納米片負載單鎳原子的雙原子金屬和非金屬位點催化劑電化學(xué)還原CO2制甲烷:結(jié)合高活性和選擇性

石墨烯負載的原子分散氮配位過渡金屬位(TM-N4-C)，為電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)提供了廣闊的應(yīng)用前景。然而，一些TM-Nx-C單原子催化劑(SAC)具有較高的活性和選擇性，能夠?qū)O2還原為多電子產(chǎn)物。在此，江俊教授團隊利用密度泛函理論計算，研究了嵌入缺陷BCN納米片的單個TM原子對CO2RR的電催化性能的影響。N和B原子共配位的TM中心TM-B2N2構(gòu)建了一個對稱性斷裂位點，加強了原子軌道的重疊，使線性CO2發(fā)生彎曲和活化，而CO2與對稱TM-N4位點的弱耦合。此外，TM-B2N2位點發(fā)揮了雙原子活性位點的作用，其中TM原子作為碳吸附位點，B原子作為氧吸附位點，在很大程度上穩(wěn)定了關(guān)鍵中間體，特別是*COOH。對稱性破缺配位結(jié)構(gòu)將TM原子的d帶中心移向費米能級，從而促進CO2還原為碳氫化合物和氧化物。結(jié)果表明，與以CO為主要產(chǎn)物的TM-N4-C結(jié)構(gòu)不同，BCN上負載的Ni原子可以選擇性地催化CO2轉(zhuǎn)化為CH4，其超低極限電位為?0.07 V，同時抑制析氫反應(yīng)。該發(fā)現(xiàn)表明，在金屬位點附近引入非金屬活性位點為實現(xiàn)高效的多中間體電催化反應(yīng)提供了一條新的途徑。

參考文獻：

Zhang, Yuqin, et al. "Dual-Atom Metal and Nonmetal Site Catalyst on a Single Nickel Atom Supported on a Hybridized BCN Nanosheet for Electrochemical CO2?Reduction to Methane: Combining High Activity and Selectivity."?ACS Applied Materials & Interfaces?14.7 (2022): 9073-9083.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c22761

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