如何“快”人一步，做過(guò)渡態(tài)搜索
探尋化學(xué)過(guò)程微觀機(jī)理及過(guò)程控制的研究是現(xiàn)代物理化學(xué)學(xué)科的理論基礎(chǔ)。其中化學(xué)反應(yīng)過(guò)程、分子構(gòu)象轉(zhuǎn)變中往往都有過(guò)渡態(tài)的存在，由于過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)存在時(shí)間極短，所以很難通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法獲得。分子模擬方法是搜索過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)，研究反應(yīng)機(jī)理的有效手段。
「MatCloud+材料云模擬軟件平臺(tái)整合了VTST中的NEB和Dimer工具包及代碼進(jìn)行過(guò)渡態(tài)搜索?！?/strong>
1、MatCloud+進(jìn)行過(guò)渡態(tài)搜索僅需如下四步：
1）創(chuàng)建模擬結(jié)構(gòu)集（初態(tài)和末態(tài)結(jié)構(gòu)）
2）拖拽組件形成過(guò)渡態(tài)搜索工作流
3）設(shè)置過(guò)渡態(tài)搜索參數(shù)并提交計(jì)算
4）查看計(jì)算結(jié)果（活化能壘、過(guò)渡態(tài)等）
2、文獻(xiàn)案例重現(xiàn)—用MatCloud+實(shí)現(xiàn)過(guò)渡態(tài)搜索
我們以研究石墨烯的文獻(xiàn)：J.Phys.Chem.C 2012,116,19321?19326為參考文獻(xiàn)，利用MatCloud+軟件重現(xiàn)了文中石墨烯上水分子解離吸附的過(guò)渡態(tài)搜索過(guò)程及其計(jì)算結(jié)果。
研究背景
材料濕潤(rùn)特性的可控操作具有多種應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)研究表明石墨烯是強(qiáng)疏水性材料，隨著智能表面概念的提出，可逆的控制石墨烯表面的潤(rùn)濕性就顯得尤為重要。
文獻(xiàn)采用第一性原理計(jì)算方法，研究在不同的外加電場(chǎng)作用下，水分子在石墨烯表面上的解離吸附過(guò)程的過(guò)渡態(tài)，并通過(guò)過(guò)渡態(tài)搜索得到的活化能壘的大小和變化說(shuō)明石墨烯的親水和疏水轉(zhuǎn)變。
MatCloud+ 重現(xiàn)文獻(xiàn)的模擬結(jié)果
MatCloud+平臺(tái)結(jié)合NEB+Dimer計(jì)算，將直接呈現(xiàn)過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)、反應(yīng)勢(shì)能圖、活化能壘、反應(yīng)能，以及反應(yīng)軌跡動(dòng)畫。
Q: 我如何學(xué)習(xí)和重復(fù)以上案例？
A：即刻登錄注冊(cè)，試用最新的MatCloud+材料云計(jì)算平臺(tái)：
登錄地址：http://www.matcloudplus.com/
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過(guò)渡態(tài)搜索具體操作流程及參數(shù)設(shè)置均在MatCloud+平臺(tái)的使用幫助中給出。
如下鏈接附案例中初、末態(tài)結(jié)構(gòu)供參考。
http://suo.im/5ZYoAz??
http://suo.im/6mBGFH
3、
過(guò)渡態(tài)搜索專業(yè)詞匯注釋
過(guò)渡態(tài)理論（Transition State Theory）
化學(xué)反應(yīng)可以看成一個(gè)從反應(yīng)物到產(chǎn)物逐漸過(guò)渡的連續(xù)過(guò)程，如果我們把反應(yīng)的中間階段想象成一個(gè)真實(shí)的結(jié)構(gòu)，那么這個(gè)中間階段的結(jié)構(gòu)被稱為過(guò)渡態(tài)或中間體，其中過(guò)渡態(tài)是反應(yīng)路徑上能量最高點(diǎn)對(duì)應(yīng)的結(jié)構(gòu)（鞍點(diǎn)）。
基元反應(yīng)(Elementary Reactions)
化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中只需要克服一個(gè)活化能壘的反應(yīng)稱為基元反應(yīng)。研究反應(yīng)機(jī)理時(shí)，反應(yīng)過(guò)程通常需要用一個(gè)或多個(gè)基元反應(yīng)描述，活化能壘最高的那一步反應(yīng)速率最慢，是整個(gè)反應(yīng)的決速步驟。
勢(shì)能圖（Potential Energy Profile）
在一個(gè)基元反應(yīng)中，體系能量隨著反應(yīng)坐標(biāo)系統(tǒng)地變化就構(gòu)成了勢(shì)能圖。
活化能壘（Energy Barrier）
過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)與反應(yīng)物結(jié)構(gòu)的能量差，簡(jiǎn)稱為能壘。
反應(yīng)能（Reaction Energy）
產(chǎn)物結(jié)構(gòu)和反應(yīng)物結(jié)構(gòu)的能量差。
反應(yīng)坐標(biāo)（Reaction Coordinate）
反應(yīng)物體系轉(zhuǎn)變成產(chǎn)物體系過(guò)程中沿反應(yīng)體系中各原子的相對(duì)位置，是一個(gè)連續(xù)變化的參數(shù)。
Nudged Elastic Band（NEB）算法
NEB算法是一種尋找已知反應(yīng)物和產(chǎn)物之間的鞍點(diǎn)和最小能量路徑的方法。
Dimer 算法
Dimer算法通過(guò)平移、旋轉(zhuǎn)Dimer搜索初猜結(jié)構(gòu)附近的鞍點(diǎn)
